Перестроюваний рідинний лазер на колоїдних квантових точках
Сучасні рідинні лазери працюють на органічних барвниках. У недавній роботі [1] дослідники демонструють альтернативний клас рідинних лазерів, які використовують колоїдні розчини квантових точок (КТ).
Хімічно вирощені напівпровідникові нанокристали, або колоїдні квантові точки (КТ), активно досліджувалися як оптичні підсилювальні середовища для рідинних лазерів. При цьому більшість досліджень було зосереджено на твердотільних системах, таких як щільно упаковані плівки КТ. Однак існує також значний інтерес до рідинних лазерів на КТ, аналогічних існуючим лазерам на барвниках. Хоча лазери на барвниках менш поширені, ніж твердотільні пристрої, вони залишаються корисними для досліджень і діагностики. Вони також унікально підходять для застосування в нових областях, таких як оптофлюїдика.
Фактори, що обмежують продуктивність лазерів на барвниках, включають втрати через безвипромінювальні триплетні стани і деградацію матеріалу за високої інтенсивності накачки. Ці проблеми, як правило, обходяться за допомогою вільно-текучих струменів. Однак це ускладнює пристрій, збільшує його розмір та ускладнює інтеграцію з іншими пристроями.
КТ вирощують у рідкому середовищі, і ними можна легко маніпулювати в розчинах як великими молекулами. Це робить їх придатними для застосування в рідинних лазерах, що може вирішити проблему фотодеградації традиційних барвників. Проте перші спроби реалізувати генерацію в розчинах КТ не були успішними. Незважаючи на те, що в літературі є кілька повідомлень про посилене спонтанне випромінювання і мікрорезонаторну лазерну генерацію, досягнуту за допомогою розчинів КТ, у більшості досліджень лазерної генерації використовували твердотільні плівки КТ.
Основним ускладненням для генерації в колоїдних КТ є швидка безвипромінювальна Оже-рекомбінація станів оптичного підсилення з багатьма носіями, яка конкурує з вимушеним випромінюванням і перешкоджає лазеруванню. Оскільки швидкість вимушеного випромінювання зменшується зі зменшенням концентрації КТ, швидка Оже-рекомбінація стає особливо серйозною проблемою у випадку розбавлених підсилювальних середовищ, таких як розчини КТ. Раніше було встановлено, що існує критична концентрація КТ, нижче якої лазерування неможливе, і виявлено, що ця концентрація є обернено пропорційною до часу загасання оптичного підсилення, який безпосередньо пов’язаний із часом життя збудженого стану з кількома носіями в частинці.
Як правило, оптичне підсилення в КТ створюється двома електрон-дірковими парними станами (біекситонами). У типових КТ при розпаді біекситонів домінує безвипромінювальна Оже-рекомбінація, під час якої енергія рекомбінації електронно-діркової пари передається третьому носію. Типові часові масштаби цього процесу є надзвичайно короткими (від десятків до сотень пікосекунд залежно від розміру КТ), що призводить до дуже короткого часу життя підсилення та відповідно високих значень критичної концентрації КТ (оскільки вона масштабується обернено пропорційно часу життя підсилення). Відповідної концентрації складно досягти в розчинах КТ через їхню низьку розчинність.
У роботі [1] проблему швидкого Оже-розпаду вирішили за допомогою КТ типу (I + II), які демонструють оптичне підсилення завдяки гібридним (прямим/непрямим) біекситонам із повільною динамікою релаксації, подібно до заряджених екситонів. Це зменшує критичну концентрацію КТ і дозволяє реалізувати стабільну, перестроювану по спектру лазерну генерацію в рідкому стані, використовуючи «статичні» (нециркулюючі) розчини КТ типу (I + II), розміщені в стандартному резонаторі типу Літтроу. Досягнута в роботі область перестройки довжини хвилі лазерної генерації — від 575 нм до 634 нм.
КТ типу (I + II) — це наночастинку типу ядро-оболонка, сконструйовані для реалізації гібридної біекситонної схеми з прямим і непрямим екситонами. Для цього виготовлено гетероструктуру з шарами CdSe@ZnSe@CdS@ZnS. Така гетероструктура містить серцевину CdSe (прямий відсік), оболонку ZnSe (бар’єрний шар), оболонку CdS (непрямий відсік) і зовнішній шар ZnS, доданий для підвищення стабільності КТ. У бар’єрному шарі склад напівпровідника змінюється за формулою Cd1–xZnxSe, де x збільшується від 0 до 1 у радіальному напрямку. Це допомагає пригасити Оже-рекомбінацію як для нейтральних, так і для заряджених частинок з кількома носіями.
Отримані результати вказують на можливість створення технологічно життєздатних лазерів на КТ, схожих на лазери на барвниках, з широкою спектральною областю перестроювання генерації і, що важливо, стабільною роботою без системи прокачування, яка є необхідною для традиційних лазерів на барвниках. Це дозволить створити простіші й компактніші пристрої, які можна буде інтегрувати з різними оптичними та електрооптичними системами. Додатковою перевагою запропонованих лазерів є широкий діапазон потенційно доступних довжин хвиль, які можна вибирати, контролюючи склад, розмір і структуру КТ.
1. Hahm, D., Pinchetti, V., Livache, C. et al. Colloidal quantum dots enable tunable liquid-state lasers. Nat. Mater. 24, 48–55 (2025). https://doi.org/10.1038/s41563-024-02048-y
